活性炭催化劑去除苯胺和苯并噻唑廢水

　　苯胺和苯并噻唑是廢水中頑固的化合物，這些化合物很難通過(guò)傳統(tǒng)技術(shù)去除。像這種污染物的產(chǎn)生卻是日常使用的產(chǎn)品，通過(guò)農(nóng)業(yè)、工業(yè)、運(yùn)輸和能源等活動(dòng)不斷添加到水生環(huán)境中。為了在廢水中去除這兩種頑固化合物，我們研究了在流化床反應(yīng)器中操作的多相光催化的組合，以增加傳質(zhì)并減少反應(yīng)時(shí)間。該工藝使用負(fù)載在具有環(huán)保特性的活性炭上的二氧化錳催化劑。來(lái)實(shí)現(xiàn)高去除率和礦化率，并有助于將該工藝擴(kuò)大到工業(yè)水平，用于處理含有頑固污染物的工業(yè)廢水。

　　UV-A中試設(shè)備描述和實(shí)驗(yàn)程序

　　苯胺和苯并噻唑包含在工業(yè)廢水在測(cè)試規(guī)模下的UV-A-光反應(yīng)器中除去圖1。是由一個(gè)46cm長(zhǎng)、2.10L不銹鋼管式反應(yīng)器和一個(gè)25W多色UV-A燈組成，由石英保護(hù)管并軸向定位在圓柱形不銹鋼光反應(yīng)器中。實(shí)驗(yàn)以分批模式運(yùn)行。

　　圖1：中試規(guī)模的流化床光反應(yīng)器示意圖，用于從工業(yè)廢水中去除苯胺和苯并噻唑的光催化和吸附實(shí)驗(yàn)。

　　活性炭催化劑等表征

　　光催化過(guò)程中使用的復(fù)合結(jié)構(gòu)類型可以決定結(jié)果。圖2顯示了粉末二氧化錳、活性炭和活性炭載錳催化劑結(jié)構(gòu)的SEM和HRTEM圖像。圖2a、b表明α-MnO2相具有典型的針狀基本八面體結(jié)構(gòu)形態(tài)，長(zhǎng)約3mm，寬約50-250nm，質(zhì)地光滑。在使用不同氧化錳相進(jìn)行的比較研究中。如在所示圖2B中，在非晶結(jié)構(gòu)中的缺陷可能陷阱激發(fā)的電子，延長(zhǎng)載流子，其中的一些作者在有機(jī)污染物降解效率有相關(guān)的增加分離。然而，觀察到顆粒團(tuán)聚的形成，這可能導(dǎo)致可用于光催化反應(yīng)的催化劑活性位點(diǎn)數(shù)量減少。圖2c、d顯示了微孔顆粒活性炭的典型結(jié)構(gòu)，具有高度粗糙的邊緣、不規(guī)則的空腔和細(xì)小的開(kāi)孔。相比之下，圖2e和f中的圖像顯示海綿狀α-MnO2尺寸約為5µm的納米顆粒，負(fù)責(zé)增加孔的外表面和內(nèi)部。此外，納米顆粒分散良好，增加了光催化劑表面的不均勻性，有助于形成無(wú)團(tuán)聚顆粒的多孔結(jié)構(gòu)，從而防止孔隙堵塞，從而降低新復(fù)合材料的催化和吸附性能。EDX光譜的半定量元素分析表明存在錳和活性炭。

　　圖2：SEM(左)和HRTEM(右)結(jié)構(gòu)顯微照片：(a，b)α-MnO2納米顆粒;(Ç，d)活性炭(e,f)合成了活性炭載錳復(fù)合材料。

　　活性炭復(fù)合光催化去除廢水中苯胺和苯并噻唑的測(cè)試

　　活性炭是廢水處理行業(yè)中常用的吸附劑，用于截留大部分污染物。使用含有苯胺和苯并噻唑的工業(yè)廢水，比較了吸附和光催化過(guò)程對(duì)活性炭載錳復(fù)合材料的去除性能圖3。與吸附過(guò)程相比，光催化劑輻照顯著改善了苯胺和苯并噻唑的去除，無(wú)論是在輻照5小時(shí)后完成的初級(jí)降解方面，還是在礦化方面均達(dá)到86%，表明活性炭催化劑具有光催化活性。為了確定沉積在活性炭上的α-MnO2的貢獻(xiàn)，比較了光催化過(guò)程和活性炭的吸附能力，該活性炭是用作制備載錳活性炭催化劑復(fù)合材料的載體。結(jié)果是活性炭的UV-A照射對(duì)苯胺和苯并噻唑的去除或礦化沒(méi)有影響，無(wú)論溶液的pH值如何。這些發(fā)現(xiàn)證實(shí)沒(méi)有α-MnO2的活性炭在使用光源時(shí)不表現(xiàn)出光催化活性。

　　圖3：活性炭催化劑的吸附和光催化過(guò)程的去除效率。(a)初級(jí)降解，(b)礦化。

　　活性炭光催化和處理成本估算后的穩(wěn)定性

　　活性炭光催化劑在連續(xù)循環(huán)中持續(xù)保持其對(duì)苯胺和苯并噻唑去除的催化活性的能力對(duì)其實(shí)際應(yīng)用至關(guān)重要。因此，活性炭光催化劑經(jīng)歷了六次使用循環(huán)。如圖4所示，光催化劑在連續(xù)六個(gè)1小時(shí)反應(yīng)循環(huán)后顯示出相似的催化活性，保持84.7%的苯胺初級(jí)降解和67.0%的苯并噻唑初級(jí)降解，以及81.6%的礦化。

　　圖4：使用活性炭催化劑在六個(gè)重復(fù)循環(huán)內(nèi)對(duì)苯胺和苯并噻唑進(jìn)行光催化降解的可重復(fù)使用性測(cè)試。(a)苯胺和苯并噻唑的初級(jí)降解(b)礦化。

　　活性炭催化劑用于在流化床光反應(yīng)器中處理含有苯胺和苯并噻唑的工業(yè)廢水。對(duì)材料特性的研究強(qiáng)調(diào)了通過(guò)XRD分析在復(fù)合材料中存在α-MnO2晶體。類似地，SEM、HRTEM和AFM圖像顯示MnO2顆粒在活性炭表面上具有良好的分散性。經(jīng)過(guò)多次實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，在反應(yīng)1小時(shí)后，苯胺和苯并噻唑的去除率分別為84.7%和67.0%，礦化率為81.6%。表明本研究中處理的污水具有返回水環(huán)境的合適佳條件。新型活性炭光催化劑在六次循環(huán)后表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性，經(jīng)濟(jì)處理成本很合適，從而顯示出實(shí)際應(yīng)用的潛力。

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